A obra de Willys de Castro funda-se sobre os princípios estéticos do grupo Concreto, do qual foi cofundador. Suas preocupações são extremamente formais, tratando essencialmente de questões como composição, ritmo, equilíbrio, tensão e instabilidade.
Na década de 1950, suas produções estruturadas segundo o rigor geométrico, espacial e cromático que caracterizam o concretismo, são organizadas em série intituladas simplesmente como Pinturas e numeradas de acordo com a ordem de produção. Outros títulos surgem, como a série Desintegração, que explora tensões visuais com composições em que o equilíbrio parece precário, efeito decorrente de um meticuloso jogo de simetria e assimetria e do contraste de ritmos visuais.
A partir de 1959, sua pesquisa caminha para a ampliação dos suportes artísticos e interação com o olhar do espectador, dialogando com neoconcretos como Lygia Clark e Hélio Oiticica. Nascem os Objetos Ativos, formados por peças de madeira retangulares, cobertas com superfícies geometricamente pintadas. O olhar pode percorrer as superfícies de várias maneiras. Mais tarde, cria os Pluriobjetos, esculturas de metal ou madeira que resultam do aprofundamento de suas pesquisas tridimensionais.
